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喜報,華東師范大學研究分子篩催化材料

點擊次數(shù):3562  更新時間:2020-05-14    

  近日,華東師范大學化學與分子工程學院吳鵬教授和徐浩副教授研究團隊成功開發(fā)了一種新結(jié)構(gòu)的分子篩材料ECNU-21。4月24日,ECNU-21正式獲得國際分子篩協(xié)會(International Zeolite Association,IZA)授予的三文字結(jié)構(gòu)代碼EWO(East China Normal University-Twenty-one,http://www.iza-structure.org/databases/),實現(xiàn)了華東師大在新結(jié)構(gòu)分子篩催化材料合成領(lǐng)域零。


  圖1.國際分子篩協(xié)會授予ECNU-21分子篩新拓撲結(jié)構(gòu)代碼EWO

國際分子篩協(xié)會授予ECNU-21分子篩全新拓撲結(jié)構(gòu)代碼EWO

  沸石分子篩是一類重要的多相催化材料,其創(chuàng)新為能源、綠色化工以及生物質(zhì)資源化利用等帶來了變革性技術(shù)。因此,定向、可控地實現(xiàn)新結(jié)構(gòu)分子篩催化材料結(jié)構(gòu)和孔道的構(gòu)建是學術(shù)界和工業(yè)界共同的目標和公認的難題。通過合成策略的創(chuàng)新,吳鵬教授和徐浩副教授團隊在新型分子篩設(shè)計研究領(lǐng)域取得系列重要結(jié)果(Angew.Chem.Int.Ed.,2020,59,1166-1170;Angew.Chem.Int.Ed.,2020,59,6258-6262)。研究團隊打破了發(fā)掘新結(jié)構(gòu)分子篩依賴于昂貴有機模板劑、大量試錯合成的傳統(tǒng)理念,發(fā)展了基于硅鍺分子篩結(jié)構(gòu)可修飾性自上而下(top-down)設(shè)計新結(jié)構(gòu)的策略,創(chuàng)制了系列新結(jié)構(gòu)、(超)大孔徑分子篩催化材料。團隊針對CIT-13硅鍺分子篩中Ge原子的化學反應(yīng)特性和精準落位等特點,傳統(tǒng)的苛刻高溫、酸處理非環(huán)境友好體系的限制,采用綠色溫和堿處理的方法實施可控雙四元環(huán)次級結(jié)構(gòu)單元的“解構(gòu)-重組”,成功創(chuàng)制了兩種具有新結(jié)構(gòu)、以華東師范大學命名的分子篩材料ECNU-21和ECNU-23(Angew.Chem.Int.Ed.,2020,59,1166-1170)。


  吳鵬教授研究團隊在實驗室

吳鵬教授研究團隊在實驗室

  新結(jié)構(gòu)分子篩材料的開發(fā)不僅依賴新化學合成路線的開發(fā),同時與日益發(fā)展的結(jié)構(gòu)解析技術(shù)密不可分。透射電鏡三維電子衍射和粉末X射線衍射相結(jié)合的技術(shù)是解析復(fù)雜分子篩晶體結(jié)構(gòu)的手段。團隊與瑞典斯德哥爾摩大學及北京大學合作伙伴全力攻關(guān),成功解析了兩種分子篩的拓撲結(jié)構(gòu):ECNU-21為一維10元環(huán)孔道結(jié)構(gòu)(Chem.Eur.J.,2019,25,4520-4529)并被IZA授予其EWO結(jié)構(gòu)代碼,ECNU-23具有交叉的12×8元環(huán)孔道新結(jié)構(gòu)。EWO結(jié)構(gòu)的ECNU-21分子篩是一種路易斯固體酸催化劑,可以在溫和反應(yīng)條件下實現(xiàn)環(huán)氧乙烷水合反應(yīng)的催化轉(zhuǎn)化,有望為解決大宗化學品乙二醇工業(yè)生產(chǎn)過程中能耗高、選擇性低的問題提供新方法和技術(shù)儲備。


  圖2.CIT-13硅鍺分子篩結(jié)構(gòu)修飾創(chuàng)制新結(jié)構(gòu)分子篩ECNU-21和ECNU-23

CIT-13硅鍺分子篩結(jié)構(gòu)修飾創(chuàng)制新結(jié)構(gòu)分子篩ECNU-21和ECNU-23

  吳鵬教授研究團隊在何鳴元院士和韓布興院士倡導(dǎo)的綠色碳科學理念的指導(dǎo)下,長期致力于新型分子篩催化材料及其綠色化學化工技術(shù)的研究,創(chuàng)制了系列大孔徑雜原子分子篩催化劑,研發(fā)了烴類氧化原子經(jīng)濟性反應(yīng)過程,形成了大宗含氧(氮)化學品的清潔生產(chǎn)技術(shù)。發(fā)明的大孔徑鈦硅分子篩催化合成酮肟的清潔工藝,實現(xiàn)了3萬噸/年的原創(chuàng)性工業(yè)化應(yīng)用并在3套規(guī)模10萬噸級/年的己內(nèi)酰胺生產(chǎn)過程中推廣應(yīng)用。在沸石分子篩催化及綠色化工領(lǐng)域,吳鵬教授取得了豐碩成果,入選2020年5月7日愛思唯爾(Elsevier)公布的2019年中國高被引學者(Chinese Most Cited Researchers)榜單,這是該榜單自2016年創(chuàng)立以來,吳鵬教授連續(xù)4年入選。


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